中国科学技术大学吴宇恩教授ApplC
标题:ControllableDrillingbyCorrosiveCu1OxtoAccesshighlyAccessibleSingle-SiteCatalystsforBacterialDisinfection 第一作者:XiaoGe 通讯作者:JieJieChen,HanQingYu,YuenWu 通讯单位:中国科学技术大学 研究内容: 原子利用率高的CuSSCs具有抗强酸、稳定性高的特点,可以作为纳米酶,专门催化过氧化物的转化,将其应用于抗菌方面。本文利用Cu原子可与悬空的富N缺陷配位的特点,将Cu原子以单原子形式锚定在C-N载体上,形成了CuSSCs。Cu1Ox诱导形成的钻孔效应可促进活性物的传质过程,所制备的CuSSCs在灭菌方面展现出良好的杀菌性能。 要点1 通过热处理,将块状Cu2O气化为具有强腐蚀性的Cu1Ox,其可通过释放二氧化碳和打破Cu-O键而刻蚀C-N载体。利用载体上形成的扩散通道,Cu原子可与悬空的富N缺陷配位,而后锚定在C-N载体上,制备CuSSCs。 要点2 自由基淬火实验、电子顺磁共振波谱仪(EPR)和超高效液相色谱-质谱联用(UHPLC-MS)分析CuSSCs抗菌过程中的活性物质,指出1O2是反应过程中主要的活性物质。而XPS、EXAFS和XANES结果表明,CuSSCs中Cu周围的配位结构与Cu-N4模型非常匹配。 要点3 Cu位点和缺陷位点在OH-的协助下可以吸附和活化O2以生成1O2,说明CuSSCs在高效抗菌方面具有潜力。在缺陷部位吸附O2((*O2/Def))相比于Cu位点上吸附O2(*O2/CuSSCs)s,前者的能量变化更大。在O2和PDS吸附的电子转移计算中也出现了大量的电荷密度差(EDD)。以上结果说明,O2和PDS都很容易被CuSSC活化。 图1:制备CuSSC的示意图 图2:大肠杆菌和实际水样的灭菌效率。(a)各组中大肠杆菌的存活率;(b)经过不同处理的实际样本中菌落的照片;(c)时间-浓度曲线;(d)大肠杆菌的致死率;(e)Cl-对RhB降解的影响。 图3:CuSSCs和O2之间的的电子传递。(a)吸附在Cu位点(*O2/CuSSCs)上O2、(b)吸附在CuSSC上的PDS(*PDS/CuSSC)以及(c)吸附在缺陷位点(*O2/Def)上O2的几何结构的俯视图和侧视图。(d)*O2/CuSSC中的Cu-d和O2-p,(e)*PDS/CuSSC中的Cu-d和O-p,(f)在*O2/Def中的C-p和O2-p;*Cu位点上的*O2(g)、*PDS(h)和缺陷位点上的*O2(i)的电荷密度差侧视图。 参考文献: XiaoGe,Sheng-SongYu,Rui-FenCheng,WenxingChen,FangyaoZhou,KuangLiang,Jie-JieChen,Han-QingYu,YuenWu.ControllableDrillingbyCorrosiveCu1OxtoAccesshighlyAccessibleSingle-SiteCatalystsforBacterialDisinfection.AppliedCatalysisB:Environmental,. DOI:10./j.apcatb.. 投稿请联系:SAC_XAFS . |
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